Jambons passie voor het politieke Vlaamse nationalisme begon al tijdens zijn studententijd, toen hij radicale standpunten innam rond de Vlaamse zelfstandigheid als lid van de Volksunie. Dat was een vereniging die inmiddels is opgegaan in de Nieuw-Vlaamse Volksalliantie (N-VA), de partij van Bart de Wever die fel campagne voert voor een onafhankelijk Vlaanderen. De N-VA wordt vaak gezien als een salonfähig alternatief voor het rechts-conservatieve Vlaams Belang van Filip de Winter. De N-VA komt moderner over en gebruikt minder extreme oneliners.
Jambon schaart zich achter de N-VA en heeft zich de afgelopen tien jaar gestort op het ideaal van een Vlaamse afsplitsing van Wallonië. Dat deed hij vanuit de provinciale bestuurskamers van Antwerpen, maar ook als voorzitter van nationalistische denktanks als Res Publica.
Na een functie als schepen in de gemeente Antwerpen lonkte de nationale politiek, waar hij altijd een harde communautaire lijn heeft verdedigd. In dat opzicht valt Jambons politieke opkomst helemaal samen met de snelle groei van zijn partij N-VA. Waar de centrumrechtse regering-Michel sinds begin 2014 vooral heeft ingezet op bezuinigingen en sociaal-economisch herstel, blijven Jambon en zijn partij focussen op de bestuurlijke verhoudingen binnen het land.